Contribution of biogenic volatile organic compounds to the formation and growth of particles in the atmosphere : From molecule cluster to cloud condensation nuclei

Show full item record

Permalink

http://urn.fi/URN:ISBN:978-952-7091-07-4
Title: Contribution of biogenic volatile organic compounds to the formation and growth of particles in the atmosphere : From molecule cluster to cloud condensation nuclei
Author: Liao, Li
Contributor: University of Helsinki, Faculty of Science, Department of Physics
Thesis level: Doctoral dissertation (article-based)
Abstract: Atmospheric aerosol particles influence the Earth's climate system, affect air visibility, and harm human health. Aerosol particles originate from both anthropogenic and biogenic sources, either from direct emissions or secondary particle formation. Secondary particle formation from gas phase precursors constitutes the largest fraction of global aerosol budget, yet large uncertainties remain in its mechanisms. This thesis attempted to study the source, the formation mechanisms, and the sink of secondary particles based on data analysis of field measurements and chamber experiments. In addition, numerical simulations were performed to model the processes of secondary particle formation observed in the chamber experiments. We summarized our findings into five main conclusions: 1) Monoterpenes originated from anthropogenic sources (e.g. forest industry) can significantly elevate the local average concentrations and result in a corresponding increase in local aerosol loading; 2) Monoterpenes from biogenic emissions show direct link to secondary particle production: the secondary aerosol masses correlate well with the accumulated monoterpene emissions; 3) Temperature influences biogenic monoterpene emissions, resulting in an indirect effect on the biogenic secondary particle production and corresponding cloud condensation nuclei (CCN) formation; 4) Both data analysis and numerical simulation suggested that nucleation involving the oxidation products of biogenic volatile organic compounds (VOCs) and H2SO4 better explains the nucleation mechanism, yet the specific VOCs participating in the nucleation process remains uncertain; 5) The numerical simulation showed evidence of vapor wall loss effect on the yield of secondary particles from the chamber experiments; a reversible gas-wall partitioning had to be considered to properly capture the observed temporal evolution of particle number size distribution during the chamber experiments. The results of this thesis contribute to the understanding on the role of monoterpenes to secondary particle formation. This thesis raises caution on the parameterization of the temperature dependence of biogenic secondary particle formation in predicting the aerosol production potential due to rising temperatures in the future. This work also points out a way for improving the comprehensive numerical models to better understand the secondary particle formation processes and related climatic effects.Aerosolpartiklar i atmosfären påverkar jordens klimatsystem, sikten och människors hälsa. Aerosolpartiklar kommer från både antropogena och biogena källor, antingen från direkta utsläpp eller sekundär partikelbildning. Sekundär partikelbildning genom kondensation av gaser utgör den största delen av den globala aerosolbudgeten, men ändå kvarstår stora osäkerheter kring de exakta mekanismerna. I denna avhandling studeras källorna, bildningsmekanismerna, och sänkor för sekundära partiklar genom analys av data från fältmätningar och kammarexperiment. Dessutom har numeriska simuleringar utförts för att modellera processerna som orsakar den sekundär partikelbildningen i kammarexperiment. Vi har sammanfattat våra resultat i fem huvudsakliga slutsatser: 1) Monoterpener som härstammar från antropogena källor (t.ex. skogsindustrin) kan avsevärt höja den lokala genomsnittliga koncentrationen vilket resulterar i en motsvarande ökning av den lokala aerosolkoncentrationen; 2) Monoterpener från biogena utsläpp visar en direkt länk till sekundär partikelproduktion: den sekundära aerosolmassan korrelerar väl med de ackumulerade monoterpenutsläppen; 3) Temperaturen påverkar de biogena monoterpenutsläppen, vilket resulterar i en indirekt effekt på den biogena sekundära partikelproduktionen och bildandet av molnkondensationskärnor (CCN); 4) Både analys av mätdata och numerisk simulering visar att nypartikelbildning (nukleering) involverar oxidationsprodukter av biogena flyktiga organiska ämnen (VOC) och H2SO4. Men det är fortfarande osäkert vilka specifika VOC som är avgörande för nypartikelbildingen; 5) Numeriska simuleringar visar vikten av att ta hänsyn till reversibel gas-väggpartitionering i smogkammare. Detta visade sig vara nödvändigt för att korrekt kunna modellera utvecklingen av partikelantalsstorleksfördelningen vid SOA-bildningsexperiment i en smogkammare. Resultaten från denna avhandling bidrar till förståelsen kring den roll monoterpener har för sekundär partikelbildning. Denna avhandling visar att man bör ta hänsyn till osäkerheter kring temperaturberoendet hos den biogena sekundär partikelbildningen då man försöker förutsäga framtida förändringar i aerosolproduktion orsakade av en stigande temperatur. Detta arbete visar också hur avancerade numeriska modeller kan förbättras för att öka förståelsen kring sekundär partikelbildning och dess klimateffekter.
URI: URN:ISBN:978-952-7091-07-4
http://hdl.handle.net/10138/144157
Date: 2014-12-16
Subject: atmospheric Physics
Rights: This publication is copyrighted. You may download, display and print it for Your own personal use. Commercial use is prohibited.


Files in this item

Total number of downloads: Loading...

Files Size Format View
contribut.pdf 16.10Mb PDF View/Open

This item appears in the following Collection(s)

Show full item record