Generation, characterization and sizing of sub-3 nm nanoparticles and molecular clusters

Show full item record

Permalink

http://urn.fi/URN:ISBN:978-952-7091-33-3
Title: Generation, characterization and sizing of sub-3 nm nanoparticles and molecular clusters
Author: Kangasluoma, Juha
Contributor: University of Helsinki, Faculty of Science, Department of Physics, Division of atmospheric sciences
Thesis level: Doctoral dissertation (article-based)
Abstract: Atmospheric aerosols exhibit the largest uncertainties in the radiative forcings of the Earth s climate. A large fraction of the uncertainties originates from the aerosol-cloud in-teractions, a process which is not understood completely. Understanding the processes related to aerosol formation and growth will help to narrow down these uncertainties and understand the anthropogenic fraction of the radiative forcings. Atmospheric new particle formation creates a large fraction of the particles present in the atmosphere. To understand the process thoroughly, direct measurements of the par-ticle concentration and chemical composition are needed. This need has pushed the in-strument development forward, allowing measurements which were not possible five years ago: a direct measurement of the concentration and composition of sub-3 nm particles. The purpose of this thesis was to develop methods to calibrate the instruments to reliably measure sub-3 nm particles. We developed an experimental setup to reproducibly generate well-characterized sub-3 nm particles in the laboratory, with the particular aim to characterize particle counters. During the course of the work the particle generation meth-ods were modified to provide test aerosols smaller than 3 nm, of which chemical composi-tion was monitored simultaneously with a mass spectrometer. Together with the modifica-tion of the generators, commercial fine particle counters were shown to be capable of sub-2 nm particle detection Controlling the properties of the generated particles was found to be extremely important in the measurement of sub-3 nm particles. With the various test particles we studied the importance of the particle size, charging state and chemical composition on their detection, as well as the importance of the particle counter working fluid on the de-tection. The chemical composition of the particles was the most important factor determin-ing the smallest detectable size in the sub-3 nm size range. One of the particle counters, the Particle Size Magnifier (PSM) was characterized more in depth at low pressure conditions and various operation temperatures, providing in depth understanding on the instrument operation. The results provided key aspects on how the instrument should be operated in field experiments in order to obtain reliable data. In laboratory conditions the inversion routine of the particle PSM was experimentally verified against a high resolution differential mobility analyzer and an electrometer. The results of this thesis provide basic knowledge on sub-3 nm particle generation and detection. The utilization of several generation techniques and test aerosols of differ-ent chemical composition, the operation of sub-3 nm particle detectors was improved along with a more in-depth understanding on the parameters governing the particle - vapor interactions. The laboratory instrumentation used in this thesis offer tools for chemical (composition) and physical (electrical mobility, charging state) characterization of the sub-3 nm particles. Overall this thesis improved the methods dealing with sub-3 nm particles from their generation to characterization, and to their detection. The methods are directly applicable to other fields of nanomaterial production and characterization, as well as envi-ronmental and industrial nanoparticle monitoring.Vesi tiivistyy ilmakehän olosuhteissa ainoastaan pinnoille, joita se kohtaa. Muodostaakeen pilvi- ja vesipisaroita, vedellä täytyy olla siis jokin pinta jonka pinnalle se voi tiivistyä. Ilmakehän pienhiukkaset tarjoavat tämän pinnan. Pienhiukkasista noin puolet syntyy ilmakehässä olevista kaasuista ja höyryistä, muodostaen ensin muutamien molekyylien kokoisia ryppäitä, klustereita. Sopivissa olosuhteissa molekyyliklusterit voivat kasvaa niin suuriksi, että myös vesi pystyy tiivistymään niiden pinnalle. Siten hiukkasten muodostuminen ilmakehän kaasuista ja kasvu ovat ilmiötä, joka voivat vaikuttaa veden kiertoon, pilvien muodostumiseen, maapallon energiatasapainoon ja ilmaston muutokseen. Molekyyliryppäiden muodostumisen, ja siihen vaadittavien olosuhteiden ymmärtämiseksi tarvitaan laitteistoa, joka pystyy mittaamaa niiden kokoa, lukumääräpitoisuutta ja kemiallista koostumusta ilmakehän olosuhteissa. Karkeasti voidaan todeta että viisi vuotta sitten tällaista laitteistoa ei ollut olemassakaan. Helsingin yliopistolla kehitettiin ensimmäinen laite, PSM, joka pystyy näiden klustereiden kokoa ja lukumääräpitoisuutta mittaamaan. Väitöskirjatyön yhteydessä rakennettiin laboratoriolaitteisto, jolla voi luoda kooltaan ja koostumukseltaan erilaisia klustereita laboratoriossa. Väitöskirjan tärkeimpänä tuloksena voitaneen pitää lisääntynyttä ymmärrystä klusteri höyry vuorovaikutuksista, joka on kriittinen ilmiö mm. PSM:n kaltaisten laitteiden toiminnassa. Tulokset osoittavat että klusterien kokoskaalassa tärkein parametri, joka määrittää tiivistyykö höyry klusterin ympärille, on klusterin kemiallinen koostumus. Väitöskirjassani myös näytän, että PSM on varsin luotettava laite mittaamaan klusterien kokoa ja lukumääräpitoisuutta, kunhan se vain on kalibroitu huolellisesti. PSM:n toimintaa tutkittiin ilmakehän normaalipainetta matalemmissa paineissa, koska klusterien mittaaminen myös korkeammalta ilmakehästä on tieteellisesti uusi ja mielenkiintoinen aihe. Lisäksi tutkittiin kahden kaupallisen hiukkaslaskurin kykyä havaita pieniä klustereita, mikä osoittautui varsin hyväksi ottaen huomioon että näitä laitteita ei ollut suunniteltu klusterien havaitsemiseen. Kaiken kaikkiaan tämä väitöskirja on luonut pohjan kehittää klusterien lukumääräpitoisuutta mittaavia laitteita, sekä ymmärtää niiden toimintaa erilaisissa olosuhteissa. Tulokset ovat suoraan sovellettavissa ilmakehätieteen lisäksi muille aloille joissa kaasuista muodostuu pieniä hiukkasia, kuten päästömittaukset ja teollinen nanomateriaalien tuotto.
URI: URN:ISBN:978-952-7091-33-3
http://hdl.handle.net/10138/156289
Date: 2015-09-16
Subject: fysiikka
Rights: This publication is copyrighted. You may download, display and print it for Your own personal use. Commercial use is prohibited.


Files in this item

Total number of downloads: Loading...

Files Size Format View
generati.pdf 1.324Mb PDF View/Open

This item appears in the following Collection(s)

Show full item record