Show full item record


Author: Franchin, Alessandro
Contributor: University of Helsinki, Faculty of Science, Department of Physics, Atmospheric Sciences
Publisher: Helsingin yliopisto
Date: 2015-12-04
URI: http://urn.fi/URN:ISBN:978-952-7091-43-2
Thesis level: Doctoral dissertation (article-based)
Abstract: This thesis focuses on the experimental characterization of secondary atmospheric nanoparticles and ions during their formation. This work was developed in two distinct and complementary levels: a scientific level, aimed to advance the understanding of particle formation and a more technical level, dedicated to instrument development and characterization. Understanding and characterizing aerosol formation, is important, as formation of aerosol particles from precursor gases is one of the main sources of atmospheric aerosols. Elucidating how aerosol formation proceeds in detail is critical to better quantify aerosol contribution to the Earth's radiation budget. Experimentally characterizing the first steps of aerosol formation is the key to understanding this phenomenon. Developing and characterizing suitable instrumentation to measure clusters and ions in the sub 3 nm range, where aerosol formation starts, is necessary to clarify the processes that lead to aerosol formation. This thesis presents the results of a series of experimental studies of sub 3 nm aerosol particles and ions. It also shows the results of the technical characterization and instrument development that were made in the process. Specifically, we describe three scientific results achieved from chamber experiments. Firstly the relative contributions of sulfuric acid, ammonia and ions in nucleation processes was quantified experimentally, supporting that sulfuric acid alone cannot explain atmospheric observation of nucleation rates. Secondly, the chemical composition of cluster ions was directly measured for a ternary system, where sulfuric acid, ammonia and water were the condensable vapors. In these measurements we observed a decreasing acidity of the clusters with increasing concentration of gas phase ammonia, with the ratio of sulfuric acid/ammonia staying closer to that of ammonium bisulfate than to that of ammonium sulfate. Finally, in a series of chamber experiments the ion ion recombination coefficient was quantified at different conditions. The ion ion recombination coefficient is a basic physical quantity for modeling ion induced and ion mediated nucleation. We observed a steep increase in the ion ion recombination coefficient with decreasing temperatures and with decreasing relative humidity. This thesis also reviews technical results of: 1) laboratory verification, characterization and testing of different aerosol and ion instruments measuring in the sub 3 nm range; 2) the development of new inlets for such instruments to improve the detection of sub-3 nm particles and ions.Tämä väitöstutkimus keskittyy ilmakehän sekundääristen aerosolihiukkasten ja ionien muodostumisen kokeelliseen tutkimiseen. Tässä työssä saatiin uutta tietoa hiukkasmuodostuksesta, sekä kehitettiin ja karakterisoitiin pienimpien muodostuneiden hiukkasten mittaamiseen soveltuvia mittalaitteita. Ilmakehän aerosolihiukkaset vaikuttavat muun muassa maapallon säteilytasapainoon. Aerosolien muodostuminen kaasuista on yksi niiden merkittävimmistä lähteistä ilmakehässä. Siksi niiden muodostumisprosessien ymmärtäminen on tärkeää. Näiden prosessien tutkimiseen tarvitaan mittalaitteita, joilla voidaan havaita alle 3 nm:n kokoisia molekyyliklustereita ja ioneja. Tässä väitöskirjatyössä kehitettiin tähän tarkoitukseen soveltuvia mittalaitteita. Tämän tutkimuksen kolme tärkeintä tulosta ovat: 1) Rikkihapon, ammoniakin ja ionien merkitystä hiukkasmuodostuksessa tutkittiin kokeellisesti, ja havaittiin että rikkihappo ei yksinään selitä ilmakehässä havaittuja hiukkasten muodostumisnopeuksia. 2) Rikkihapon, ammoniakin ja veden muodostamassa systeemissä klusteri-ionien happamuuden havaittiin vähenevän kaasumaisen ammoniakin pitoisuuden kasvaessa. Rikkihapon ja ammoniakin välinen suhde klustereissa oli lähempänä ammoniumbisulfaattia kuin ammoniumsulfaattia. 3) Kammiomittauksissa määritettiin ionien rekombinaatiokerroin erilaisissa olosuhteissa. Rekombinaatiokerroin on suure, jolla on merkitystä ionien aiheuttamassa hiukkasmuodostuksessa. Sen havaittiin kasvavan jyrkästi sekä lämpötilan että suhteellisen kosteuden laskiessa. Edellämainittujen tulosten lisäksi väitöskirjatyössä testattiin ja karakterisoitiin laboratorio-olosuhteissa erilaisia alle 3 nm:n hiukkasten havaitsemiseen soveltuvia hiukkas- ja ionimittalaitteita, sekä kehitettiin näihin laitteisiin sopivat näytteenottolinjat, jotka parantavat pienimpien hiukkasten ja molekyyliklustereiden havaitsemista.
Subject: physics
Rights: This publication is copyrighted. You may download, display and print it for Your own personal use. Commercial use is prohibited.

Files in this item

Total number of downloads: Loading...

Files Size Format View
extendin.pdf 1.596Mb PDF View/Open

This item appears in the following Collection(s)

Show full item record