Computational fluid dynamics simulations in aerosol and nucleation studies

Abstract

Nucleation is the first step in the formation of a new phase inside a mother phase. Two main forms of nucleation can be distinguished. In homogeneous nucleation, the new phase is formed in a uniform substance. In heterogeneous nucleation, on the other hand, the new phase emerges on a pre-existing surface (nucleation site). Nucleation is the source of about 30% of all atmospheric aerosol which in turn has noticeable health effects and a significant impact on climate.

Nucleation can be observed in the atmosphere, studied experimentally in the laboratory and is the subject of ongoing theoretical research. This thesis attempts to be a link between experiment and theory. By comparing simulation results to experimental data, the aim is to (i) better understand the experiments and (ii) determine where the theory needs improvement.

Computational fluid dynamics (CFD) tools were used to simulate homogeneous onecomponent nucleation of n-alcohols in argon and helium as carrier gases, homogeneous nucleation in the water-sulfuric acid-system, and heterogeneous nucleation of water vapor on silver particles. In the nucleation of n-alcohols, vapor depletion, carrier gas effect and carrier gas pressure effect were evaluated, with a special focus on the pressure effect whose dependence on vapor and carrier gas properties could be specified. The investigation of nucleation in the water-sulfuric acid-system included a thorough analysis of the experimental setup, determining flow conditions, vapor losses, and nucleation zone. Experimental nucleation rates were compared to various theoretical approaches. We found that none of the considered theoretical descriptions of nucleation captured the role of water in the process at all relative humidities. Heterogeneous nucleation was studied in the activation of silver particles in a TSI 3785 particle counter which uses water as its working fluid. The role of the contact angle was investigated and the influence of incoming particle concentrations and homogeneous nucleation on counting efficiency determined.

Hallitustenvälinen ilmastonmuutospaneeli IPCC (Intergovernmental Panel on Climate Change) toteaa vuoden 2007 raportissaan, että aerosolihiukkasten vaikutus ilmastoon on toisaalta mahdollisesti hyvin merkittävä (samaa suuruusluokkaa kuin metaanin tai jopa CO2:n) ja toisaalta myös hyvin huonosti ymmärretty. Jos halutaan kuvata aerosolit ilmastomalleissa oikein eli käytännössä ennustaa luotettavasti ilmaston tulevaisuus, täytyy pienhiukkasten roolia siis pyrkiä ymmärtämään paremmin.

On tiedossa, että noin 30 % aerosolihiukkasista muodostuu ilmakehän höyryistä. Tämän prosessin ensimmäistä askelta kutsutaan nukleaatioksi. Sitä havannoidaan luonnossa, sitä tutkitaan kokeellisesti kontrolloiduissa laboratorio-oloissa ja sitä yritetään ymmärtää teoreettisestikin. Teorian ja (laboratorio-)kokeen välimaastoon sijoittuu simulaatio, jonka avulla pyritään (a) mallintamaan jonkin kokeen käyttäytymistä ja (b) parantamaan teoreettista ymmärrystä.

Laskennallinen virtausmekaniikka (CFD, Computational Fluid Dynamics) käyttää numeerisia metodeja ja algoritmeja analysoidessaan virtausongelmia, joita on vaikeaa tai mahdotonta ratkaista analyyttisesti. Yleensä ongelman geometria pilkotaan pieniksi soluiksi, joissa sitten ratkaistaan yksinkertaistetut, linearisoidut versiot virtauksia kuvaavista Navier-Stokes-yhtälöistä (finite volume method).

Tässä työssä käytetään CFD-koodi Fluentia yhdessä aerosolimalli FPM:n kanssa. Ajatuksena oli antaa kaupallisen CFD-ohjelman hoitaa luotettavasti massan- ja lämmönsiirto, jolloin saatettiin paneutua hiukkasmallin yksityiskohtiin. Tällä asetelmalla on tutkittu niin nukleaation perustavanlaatuisia ilmiöitä (esim. paine-efekti n-alkoholien nukleaatiossa) kuin veden ja rikkihapon nukleaatiota, jolla on keskeinen rooli ilmakehän hiukkasten muodostumisessa. Näiden lisäksi on analysoitu hiukkaslaskuria, jonka toimintametodi perustuu (heterogeeniseen) nukleaatioon.