Atomistic study of surface effects in metals

Show full item record

Permalink

http://urn.fi/URN:ISBN:978-951-51-2794-5
Title: Atomistic study of surface effects in metals
Author: Vigonski, Simon
Contributor: University of Helsinki, Faculty of Science
Doctoral Programme in Materials Research and Nanoscience
Publisher: Helsingin yliopisto
Date: 2019-01-04
URI: http://urn.fi/URN:ISBN:978-951-51-2794-5
http://hdl.handle.net/10138/300213
Thesis level: Doctoral dissertation (article-based)
Abstract: Atomistic simulations are a useful way to study nanoscale metal structures. At the nanoscale, the surface to volume ratio of the objects becomes large and surface effects start to play a critically important role. The internal stress near a surface can reach the GPa range and thus its effects should not be neglected when dealing with nanowires and other nanostructures. Similarly, surface diffusion of atoms is important in the manufacturing process and subsequent stability of nanostructures. In the study of vacuum breakdown on Cu surfaces, dislocation activity and surface atom diffusion are thought to play a role in the formation of field enhancing emitters. This work investigates a possible mechanism of nucleation of a nanofeature on metal surfaces under high electric fields in the presence of a near-surface defect, and the stability of Au nanowires with respect to surface diffusion. The simulation methods of molecular dynamics, kinetic Monte Carlo and finite elements are employed. A subsurface Fe precipitate is used as an example of subsurface extended defects, and the nucleation of dislocations in regions of high stress concentration is simulated. A process of forming a protrusion on the surface near the precipitate due to dislocation propagation is shown, as well as the possibility of forming new voids on the precipitate interface. Since atomistic simulations are heavily limited in size and time scales, larger scale simulations are conducted by using finite element modelling of nanoscale material behavior under external loading. However, such modeling requires the development of an accurate model of surface stress. In this work, a surface stress model is implemented into a continuum finite element model to enable faster calculations of more extensive nanoscale systems, as well as to combine the mechanical model with electrical effects in vacuum breakdown research. The internal stresses given by the model are validated in comparison with molecular dynamics simulations and against an analytical model of dislocation emission from a near-surface void. Kinetic Monte Carlo simulation is a suitable tool to simulate diffusion processes. However, setting up KMC simulations requires a parametrization of atomic migration barriers. A consistent parametrization scheme, called the tethering method, is developed in the current work. The tethering method provides a robust automatic process to calculate migration barriers for on-lattice diffusion simulations. It allows the calculation of barriers for unstable processes, while having a minimal effect on stable barriers. The tethering method is used to create a parametrization for Au, which is used to simulate nanowire junction fragmentation. Nanowire junctions break up in a process similar to Rayleigh instability. In conjunction with experiments, it is shown that junctions fragment at a low temperature when nanowires themselves remain whole. Simulations demonstrate that the breakup can be explained by surface energy minimization due to atom diffusion and that the formation of a fragment at the nanowire crossing point is very reliable.Atomistiset simulaatiot ovat erinomainen tapa tutkia nanokokoisia metallirakenteita. Nanomittakaavassa pinta-alan suhde tilavuuteen on suuri, ja pinnalla tapahtuvat ilmiöt ovat hyvin merkittävässä roolissa. Sisäinen jännitys lähellä pintaa voi olla useita gigapascaleita, joten sen merkitys on huomioitava nanojohtimia ja muita nanorakenteita tutkittaessa. Myös atomien pintadiffuusio on tärkeä ilmiö nanorakenteiden valmistuksen ja vakauden kannalta. Kuparipinnalla tapahtuvien tyhjiövalokaarien tutkimuksessa dislokaatioiden liikkeen ja pinta-atomien diffusion arvellaan vaikuttavan sähkökenttää vahvistavien emitterien muodostumiseen. Tässä työssä tutkitaan nanomuodostelmien nukleaation mekanismia pintadefektien läheisyydessä voimakkaassa sähkökentässä, ja kultananojohtimien vakautta pintadiffuusion suhteen. Tutkimuksessa käytetään molekyylidynaamisia simulaatioita, kineettistä Monte Carloa ja elementtimenetelmää. Pinnanalaista rautasaostumaa käytetään esimerkkitapauksena pinnan alle ulottuvista defekteistä, ja korkean jännityksen alueilla tapahtuvaa dislokaatioiden nukleaatiota simuloidaan. Dislokaatioiden etenemisen näytetään aiheuttavan ulkonemien muodostumista pinnalla lähellä saostumaa. Myös uusien tyhjiöiden muodostumisen saostuman rajapinnalle näytetään olevan mahdollista. Koska atomististen simulaatioiden koko ja aikaskaala ovat hyvin rajallisia, suuremmat simulaatiot tehdään ulkoisen jännityksen alaisten nanomateriaalien elementtimallinnuksen avulla. Tällainen mallinnus kuitenkin vaatii tarkkaa mallia pintajännityksestä. Tässä työssä pintajännitysmalli toteutetaan jatkumoelementtimallissa, jotta suurempia nanosysteemejä voidaan simuloida nopeammin, ja jotta mekaaniset mallit saadaan yhdistettyä tyhjiövalokaaritutkimukseen. Mallin antamia sisäisen jännityksen arvoja verrataan molekyylidynaamisiin simulaatioihin ja pinnan lähellä sijaitsevan tyhiön emittoimien dislokaatioiden analyyttiseen malliin. Kineettinen Monte Carlo on hyvä työkalu diffuusioprosessien simuloimiseen. KMCsimulaatio kuitenkin vaatii parametreina atomististen siirtymien energiavalleja. Tämän työn osana kehitetään johdonmukainen parametrisointijärjestelmä, nimeltään liekamenetelmä. Tämän menetelmän avulla voidaan laskea hilassa tapahtuvien siirtymien energiavallit luotettavasti ja automaattisesti. Myös epävakaiden siirtymien energiavallien laskeminen mahdollistuu, ilman suurta vaikutusta vakaiden siirtymien energiavalleihin. Liekamenetelmällä luodaan parametrisaatio kultasysteemeille, jonka avulla simuloidaan risteävien nanojohtimien pirstoutumista. Nanojohtimien risteyskohdassa tapahtuva pirstoutuminen on Rayleigh’n epävakauden kaltainen prosessi. Yhdessä kokeellisten tutkimusten kanssa näytetään että risteyskohdat pirstoutuvat matalassa lämpötilassa, jossa yksittäiset nanojohtimet vielä pysyvät kokonaisina. Simulaatioiden perusteella pirstoutuminen voidaan selittää atomien diffuusion aiheuttamalla pintaenergian minimoitumisella. Risteyskohtaan muodostuu sirpale hyvin luotettavasti.
Subject: Physics
Rights: This publication is copyrighted. You may download, display and print it for Your own personal use. Commercial use is prohibited.


Files in this item

Total number of downloads: Loading...

Files Size Format View
ATOMISTI.pdf 14.23Mb PDF View/Open

This item appears in the following Collection(s)

Show full item record