Fluxes, trends and source characterisation of atmospheric trace elements

Show full item record



Permalink

http://hdl.handle.net/10138/320505
Title: Fluxes, trends and source characterisation of atmospheric trace elements
Author: Kyllönen, Katriina
Date: 2020-10
ISBN: 978-952-336-104-1
ISSN: 0782-6117
URI: http://hdl.handle.net/10138/320505
Abstract: Aerosols are well known to have effects on climate and human health. The chemical composition of aerosols in particular has a profound effect on the latter. Many trace elements (e.g. cadmium, lead and arsenic) found in the particulates as well as mercury (existing mostly in the gaseous form) are considered toxic for humans while deposition of these elements poses risks to the ecosystems. Due to emission abatement strategies, emissions of trace elements have significantly reduced in the recent decades. The overall objective of this thesis was to gain knowledge on the different sources as well as the temporal and spatial changes of atmospheric trace elements in Finland. The thesis was focused on the priority trace element pollutants mercury, arsenic, cadmium, nickel and lead. Also, other elements of interest were studied (aluminium, chromium, cobalt, copper, iron, manganese, vanadium, and zinc). Gaseous, particulate and deposition forms of the elements were investigated. The work was concentrated in background areas far away from possible anthropogenic sources; however, urban and industrial sites were also surveyed. The measurement techniques were partially developed or further validated in this thesis, and partially we utilised measurements conducted as a part of international measurement programmes. Sources of trace elements were studied with source apportionment method using positive matrix factorisation (PMF) and enrichment factors. Enrichment factors were used to characterize the source of a pollutant between natural and anthropogenic, and this grouped the elements from mainly crustal (Al, Fe) to highly anthropogenic origin (As, Cd, Pb, Zn) and others in between. PMF produced a more precise analysis of sources for Pallas, in which trace elements were associated with soil, sea emissions, and various long-range transported sources e.g. copper and nickel smelters in Kola Peninsula, Russia. In addition, magnitude of mercury soil and wetland emissions was investigated at one background site with the chamber technique. The air-terrestrial surface exchange measurements of elemental mercury showed that the soil emissions were found similar to depositional fluxes at the site (but opposite) and larger than the ones observed at wetland. For most trace elements, a clear south-to-north decreasing gradient in both atmospheric concentrations and deposition was observed due to minor local sources and longer distance to the large European source areas in the north than in the south. Additionally, the differences in the length of the snow-cover period have an effect on resuspension of some of the elements. For several elements both in particulate matter (PM) and deposition, statistically significant decreasing trends up to 80 % were detected since the 1990s. For gaseous mercury, no statistically significant trends were found. No statistically significant increasing trends were observed for PM, however, at two sites increases in deposition of single elements were detected. *** Ilmakehän hiukkasilla on tunnetusti vaikutuksia ilmastoon ja ihmisten terveydelle. Erityisesti näiden hiukkasten kemiallinen koostumus vaikuttaa jälkimmäiseen. Monien ilmakehässäkin esiintyvien raskasmetallien (kuten elohopean, kadmiumin ja lyijyn) tiedetään olevan myrkyllisiä ihmiselle, kun taas näiden laskeuma aiheuttaa haittaa ekosysteemeille. Päästövähennystoimenpiteiden myötä raskasmetallien päästöt ovat yleisesti vähentyneet viime vuosikymmeninä. Tämän väitöskirjan yleisenä tavoitteena oli selvittää ilmakehän raskasmetallien lähteitä sekä ajallisia ja maantieteellisiä trendejä Suomessa. Tutkimus keskittyi erityisen haitallisiin alkuaineisiin elohopeaan, arseeniin, kadmiumiin, nikkeliin ja lyijyyn. Myös alumiini, koboltti, kromi, kupari, mangaani, rauta, sinkki ja vanadiini olivat selvityksen kohteena. Väitöskirjassa on tutkittu näiden esiintymistä kaasumaisena, hiukkasiin sitoutuneena ja laskeumassa keskittyen kaukana päästölähteitä sijaitseviin tausta-alueisiin. Myös kaupunki- ja teollisuusympäristöt olivat kohteena. Tutkimuksessa käytettiin itse kehitettyjä tai validoituja mittausjärjestelmiä sekä kansainvälisissä mittausohjelmissa kerättyä tietoa. Raskasmetallien lähteitä tutkittiin kahdella lähdeanalyysillä. Rikastumiskertoimilla metallit jaettiin luonnosta ja ihmistoiminnasta peräisiin, ja analyysin perusteella suurin osa metalleista oli selvästi peräisin antropogeenisistä lähteistä, kun taas muutamat maaperän pölyämisestä. Yhdellä mittausasemista (Pallas) tutkittiin tarkemmin lähteitä positiivisen matriisin faktoroinnilla (PMF), jonka perusteella raskasmetallien lähteiksi tunnistettiin maaperän pölyäminen, meri, sekä erilaisia kaukokulkeumana vaikuttavia lähteitä, kuten kupari-nikkelisulatot Kuolan niemimaalla. Lisäksi elohopeatasetta tutkittiin ilmakehän ja maaperän/suon välillä kammiomenetelmällä yhdellä eteläisistä tausta-asemista. Tutkimuksessa havaittiin, että elohopeaa haihtui enemmän metsämaasta kuin suolta, ja metsämaasta haihtunut elohopean määrä vastasi karkeasti maahan laskeuman mukana kertynyttä osuutta. Useimpien raskasmetallien ilmapitoisuudet ja laskeuma kohosivat pohjoisesta etelään päin johtuen eroista paikallisissa päästöissä sekä pidemmästä etäisyydestä Euroopan suuriin päästöalueisiin. Myös etelän pohjoista lyhyempi lumikausi vaikutti joidenkin metallien pitoisuuksiin kohottavasti. Useimpien raskasmetallien ilmapitoisuuksien ja laskeuman todettiin vähentyneen tilastollisesti merkitsevästi, enimmillään 80 % 1990-luvun lopusta vuoteen 2018. Sen sijaan kaasumaisen elohopean pitoisuuksissa ei havaittu tilastollisesti merkitseviä muutoksia. Tilastollisesti merkitsevää ilmapitoisuuden nousua ei havaittu millään tutkituista metalleista pohjoisella mittausasemalla; sen sijaan laskeuman osalta kahdella mittausasemalla havaittiin yksittäisten alkuaineiden nousua.
Subject: Atmosphere
Monitoring
Chemical composition


Files in this item

Total number of downloads: Loading...

Files Size Format View
thesis-katriina-kyllonen-web.pdf 9.106Mb PDF View/Open

This item appears in the following Collection(s)

Show full item record