Effect of boundary layer dynamics on atmospheric new particle formation

Abstract

In the atmosphere new aerosol particles can be formed from low-volatility gases in a process called new particle formation. These particles can impact air quality and also climate through the interaction with clouds. The precursor gases are usually emitted from the surface to the boundary layer. Various mixing and transport processes take place in the boundary layer affecting whether new particle formation occurs or not and at what intensity. However, these effects are not well-understood and observations from the atmosphere are scarce.

In this work we studied the relationship between boundary layer dynamics and new particle formation by conducting and analyzing airborne measurements of aerosol particles and meteorology. Our measurements were done in a boreal forest environment in Hyytiälä, Finland using an instrumented Cessna 172 aircraft. A Zeppelin airship also measured in Hyytiälä and in Po Valley, Italy.

In Hyytiälä we found that sub-3 nm particles and clusters decrease in number concentration the higher up one goes inside the mixed layer. This indicates that precursor gases are emitted by the forest, while turbulent convection is transporting the emissions to higher altitudes. This could mean that new particle formation events tend to start close to the forest canopy. From the Zeppelin we observed that a new particle formation event started within the mixed layer.

We found that roll vortices (a common type of organized convection) can induce long and narrow zones of new particle formation within the mixed layer. This is likely because roll vortices can effectively transport precursors from the surface to the favorable low temperature conditions at higher altitudes. We also found that new particle formation frequently takes place at an elevated altitude decoupled from the surface in the topmost part of the residual layer. The mixing of residual layer and free troposphere air appears to be a key trigger for new particle formation in this layer.

In Po Valley we observed that new particle formation started close to the surface after the mixed layer began to increase in height. The particles did not form in the residual layer and then mix down, rather different precursor gases were likely present in the residual layer (sulfuric acid) and in the surface layer (e.g. ammonia) and the mixing of these two layers started nucleation within the shallow mixed layer.

Our results show that boundary layer dynamics plays an important role in new particle formation and these effects should be considered in new particle formation studies. Further work is needed to quantify and parameterize these effects.

Tietyt ilmakehän hivenkaasut joilla on erityisen alhainen tasapainohöyrynpaine voivat muodostaa aerosolihiukkasia prosessissa jota kutsutaan hiukkasmuodostukseksi. Aerosolihiukkaset vaikuttavat sekä ilmanlaatuun, että ilmastoon. Hiukkasmuodostukseen osallistuvien kaasujen lähteet ovat usein maanpinnalla, mutta alailmakehän rajakerroksessa esiintyvät kuljetusprosessit ja turbulenssi vaikuttavat siihen tapahtuuko hiukkasmuodostusta vai ei. Havaintoja rajakerroksen dynamiikan vaikutuksesta hiukkasmuodostukseen on kuitenkin vähän.

Tässä työssä tutkimme rajakerroksen dynamiikan vaikutusta hiukkasmuodostukseen pienellä lentokoneella (Cessna 172) sekä Zeppeliinillä tehdyillä mittauksilla. Mittauksia tehtiin havumetsäympäristössä Hyytiälässä, Suomessa, sekä Po-laaksossa Italiassa, joka ilmanlaadullisesti on Hyytiälää saasteisempi ympäristö.

Mittaukset osoittivat että Hyytiälässä alle 3 nm kokoisten aerosolohiukkasten pitoisuus kasvoi lähempänä maanpintaa. Tämä viittaa siihen että havumetsä on tärkeä hiukkasia muodostavien kaasujen lähde. Zeppeliinistä havaitsimme että hiukkasmuodostus alkoi lähes samanaikaisesti kaikkialla sekoittuneessa rajakerroksessa.

Hyytiälässä tehdyistä mittauksista havaitsimme että rajakerroksessa esiintyvät rullapyörteet aiheuttavat pitkittäisiä alueita joissa hiukkasmuodostus on muuta ympäristöä intensiivisempää. Tämä luultavasti liittyy rullapyörteiden kykyyn kuljettaa tehokkaasti kaasuja maanpinnalta rajakerroksen yläosiin, missä alempi lämpötila aiheuttaa suotuisammat olosuhteet hiukkasmuodostukselle. Havaitsimme myös että sekoittuneen rajakerroksen yläpuolella, ns. residuallikerroksen ja vapaan ilmakehän välisellä alueella tapahtuu hiukkasmuodostusta.

Po-laaksossa havaitsimme että hiukkasmuodostus alkoi lähellä maanpintaa lähes samanaikaisesti rajakerroksen kasvun alkaessa. Tämä todennäköisesti liittyy siihen, että rajakerroksen yläpuolelta sekoittunut rikkihappoa sisältävä ilma sekoittui ammoniakkia sisältävään maanpinnan lähellä olleeseen ilmaan aiheuttaen suotuisat olosuhteet hiukkasmuodostukselle.

Tämä tutkimus osoittaa, että rajakerroksen dynamiikalla on tärkeä rooli ilmakehän hiukkasmuodostuksessa. Lisätutkimuksia kuitenkin tarvitaan vaikutusten parempaan kvantifiointiin sekä parametrisointiin.