Studies on the connections between atmospheric sulphuric acid, new particle formation and cloud condensation nuclei

Show full item record

Permalink

http://urn.fi/URN:ISBN:978-952-5822-79-3
Title: Studies on the connections between atmospheric sulphuric acid, new particle formation and cloud condensation nuclei
Author: Sihto-Nissilä, Sanna-Liisa Katariina
Contributor: University of Helsinki, Faculty of Science, Department of Physics, Division of Atmospheric Sciences
Thesis level: Doctoral dissertation (article-based)
Abstract: Atmospheric aerosol particles (small nm to µm sized particles floating in air) are an important part of the atmosphere and the climate system. Aerosols directly scatter sunlight and influence cloud formation, thereby causing a net cooling effect on the climate which counteracts global warming caused by greenhouse gases. Aerosols, particularly those from anthropogenic pollution, also deteriorate human health. Aerosols originate either from direct particle emissions or are formed in the atmosphere from gas-phase vapours through nucleation. Aerosols have both anthropogenic and natural sources. In the atmosphere, particle formation occurs frequently in continental areas all around the globe, and it is an important source of aerosol particles and cloud condensation nuclei. Sulphuric acid is one of the main compounds in atmospheric particle formation, and it participates both in nucleation and particle growth. This thesis studied the process of atmospheric particle formation and specifically its connection to gaseous sulphuric acid, based on analysis of field measurement data and modelling. New particle formation rates were observed to correlate with sulphuric acid concentration to the power between 1-2. This correlation was notably different than expected on the basis of nucleation theories. Based on the observed linear and squared correlation, new semi-empirical parameterisations for atmospheric nucleation rate were proposed: the activation and kinetic nucleation mechanism. Empirical nucleation coefficients were determined from atmosperic field data measured at two field stations in Hyytiälä, Finland, and Heidelberg, Germany. The correlation of new particle formation with sulphuric acid and the factors affecting the correlation were further investigated by performing simulations with an aerosol dynamical model. Atmospheric relative humidity was observed to correlate negatively with sulphuric acid concentration and particle formation rate. It was proposed that cloudiness at high relative humidities could decrease the amount of UV-radiation reaching the ground, thereby decreasing the formation of sulphuric acid through a photochemical reaction pathway. This thesis also investigated the ability of aerosol particles in boreal forest to act as cloud condensation nuclei (CCN). New particle formation events were observed to produce significant amounts of potential CCN. The results of this thesis provided new insights on atmospheric particle formation and its connection to sulphuric acid. The developed nucleation rate parameterisations are useful for modelling of aerosol formation in regional and global climate models. The CCN parameters determined for boreal forest environment can be applied in climate modelling to predict boreal forest aerosols effects on climate. Keywords: atmospheric aerosol, particle formation, nucleation, sulphuric acid, cloud condensation nuclei, climate changeAerosolihiukkaset ovat ilmassa leijuvia pieniä hiukkasia, joiden koko vaihtelee muutamasta nanometristä kymmeniin mikrometreihin. Pienhiukkasilla on tärkeä rooli maapallon ilmakehässä ja ilmastosysteemissä: ne sirottavat auringonvaloa takaisin avaruuteen sekä vaikuttavat pilvien muodostumiseen toimimalla pilvien tiivistymisytiminä. Nämä ilmiöt aiheuttavat kokonaisuudessaan viilentävän vaikutuksen ilmastoon; aerosolit toimivat siten vastavoimana kasvihuonekaasujen aiheuttamalle ilmaston lämpenemiselle. Lisäksi erityisesti ihmisten aiheuttamista päästöistä tulevat pienhiukkaset aiheuttavat hengitettäessä negatiivisia terveysvaikutuksia. Pienhiukkasilla on sekä luonnollisia että ihmisperäisiä lähteitä kuten teollisuudesta ja liikenteestä tulevat päästöt. Luonnollisista lähteistä eräs merkittävimmistä on ilmakehässä tapahtuva hiukkasmuodostus, jossa uusia hiukkasia syntyy kaasuista tiivistymällä. Hiukkasmuodostusta on havaittu tapahtuvan kaikilla manneralueilla ympäri maailman. Tässä väitöskirjassa on tutkittu rikkihapon ja hiukkasmuodostuksen välistä yhteyttä. Rikkihappo on eräs tärkeimmistä hiukkasmuodostukseen ja pienten hiukkasten kasvuun osallistuvista kaasuista. Rikkihapon ja hiukkasmuodostuksen välistä korrelaatiota tutkittiin analysoimalla luonnollisessa ympäristössä kerättyä mittausdataa kenttäasemilta Hyytiälässä (SMEAR II) ja Heidelbergissa (Saksa). Lisäksi tehtiin simulaatioita aerosolidynaamisella mallilla, jolla yhteyttä voitiin tutkia tarkemmin. Ilmakehässä tapahtuvan hiukkasmuodostuksen havaittiin korreloivan vahvasti rikkihappopitoisuuden kanssa. Tämän korrelaation perusteella kehitettiin kaksi empiiristä laskukaavaa (parametrisaatiota), joilla hiukkasmuodostusnopeus voidaan laskea rikkihappopitoisuudesta. Työssä määritettiin parametrisaatioon liittyvät hiukkasmuodostus- eli nukleaatiokertoimet Hyytiälän ja Heidelbergin olosuhteissa. Hiukkasmuodostuksen havaittiin korreloivan negatiivisesti ilmakehän suhteellisen kosteuden kanssa. Mahdollisena johtopäätöksenä esitetään, että suhteellisen kosteuden kasvaessa pilvisyys lisääntyy, mikä vähentää valokemiallisten reaktioiden seurauksena syntyvän rikkihapon määrää. Lisäksi tutkittiin havumetsäolosuhteissa havaittujen pienhiukkasten kykyä toimia pilvien tiivistymisytiminä. Hiukkasmuodostuksen havaittiin tuottavan merkittäviä määriä hiukkasia, jotka kasvoivat riittävän suuriksi vaikuttaakseen pilvien muodostumiseen. Tämä työ tuotti uutta tietoa rikkihapon roolista ilmakehän hiukkasmuodostuksessa. Työssä kehitettyjä nukleaatioparametrisaatioita sekä määritettyjä pilvipisaroiden tiivistymisytimien ominaisuuksia voidaan käyttää mallinnettaessa hiukkasmuodostusta ja pilvivaikutuksia globaaleissa aerosoli- ja ilmastomalleissa. Avainsanat: ilmakehän pienhiukkaset, aerosoli, hiukkasmuodostus, rikkihappo, pilvien tiivistymisytimet, ilmastonmuutos
URI: URN:ISBN:978-952-5822-79-3
http://hdl.handle.net/10138/41900
Date: 2013-11-29
Subject: fysiikka, ilmakehätiede
Rights: This publication is copyrighted. You may download, display and print it for Your own personal use. Commercial use is prohibited.


Files in this item

Total number of downloads: Loading...

Files Size Format View
sihto-nissila_dissertation.pdf 2.357Mb PDF View/Open

This item appears in the following Collection(s)

Show full item record