Field studies on new particle formation and atmospheric ions in polar atmosphere and above the boreal forest

Show full item record



Permalink

http://urn.fi/URN:ISBN:978–952–7276–88–4
Title: Field studies on new particle formation and atmospheric ions in polar atmosphere and above the boreal forest
Author: Beck, Lisa
Other contributor: Helsingin yliopisto, matemaattis-luonnontieteellinen tiedekunta
Helsingfors universitet, matematisk-naturvetenskapliga fakulteten
University of Helsinki, Faculty of Science, Institute for Atmospheric and Earth System Research
Ilmakehätieteiden tohtoriohjelma
Doktorandprogrammet i atmosfärvetenskap
Doctoral Programme in Atmospheric Sciences
Publisher: Helsingin yliopisto
Date: 2022-08-26
Language: en
URI: http://urn.fi/URN:ISBN:978–952–7276–88–4
http://hdl.handle.net/10138/346617
Thesis level: Doctoral dissertation (article-based)
Abstract: Aerosols are liquid or solid particles suspended in the atmosphere. Their size can range from a few nanometres to micrometres. Despite their small size, they have a significant impact on Earth’s radiation budget by scattering, absorbing and emitting radiation as well as serving as cloud condensation nuclei. Furthermore, aerosols can have severe health effects. The complexity of aerosols given by their vast amount of properties makes them challenging to characterise. A large fraction of aerosols is formed through a phase transition in the atmosphere via gas–to–particle conversion. This process involves a variety of precursor vapours, which are low enough in their volatility to be able to form clusters and further grow the particles. The objective of the studies presented in this thesis is to deepen our understanding of new particle formation mechanisms in the pristine Arctic atmosphere. The observations of two extensive field studies conducted in polar atmosphere showed various nucleation mechanisms. On Svalbard close to the open sea, the particle formation is initiated by negative ion–induced nucleation of sulfuric acid–ammonia with further growth due to condensation of methanesulfonic acid during springtime and organic compounds during summertime. In contrast, on Greenland close to sea ice, the nucleation mechanism is dominated by iodic acid during springtime. Furthermore, I aimed to characterise the chemical composition of atmospheric ions above the boreal forest. By developing an airborne setup for an Atmospheric Pressure interfaceTime–of–Flight mass spectrometer (APi–TOF) deployable in small aircraft, the temporal and spatial development of atmospheric ions in the boundary layer and free troposphere was measured. During daytime, organic compounds from above the canopy–level are mixed throughout the boundary layer, but are not abundant in the free troposphere. During nighttime, the ion chemistry within the boundary layer is determined by the vertical stability and air mass origin. For cases where the measurement of the neutral sulfuric acid concentration cannot be carried out by chemical ionisation in combination with APi–TOF, a method to estimate the concentration from ambient ion measurements was developed. By utilising the naturally charged sulfuric acid clusters, the condensation sink and the ion–ion recombination, the neutral sulfuric acid concentration can be estimated. This method works particularly well for typical daytime concentrations >10^6 molecules cm−3. With the results of this thesis I was able to close the gap of knowledge of new particle formation mechanisms in the Arctic and provide insight into the chemistry of atmospheric ions within the boundary layer and free troposphere above the boreal forest.Aerosolit ovat nestemäisiä tai kiinteitä ilmassa leijailevia hiukkasia. Niiden koko vaihtelee muutamasta nanometristä mikrometreihin. Pienestä koostaan huolimatta niillä voi olla merkittäviä vaikutuksia Maan säteilytaseeseen sillä ne sirottavat, absorboivat ja emittoivat säteilyä sekä toimivat pilvien tiivistymisytiminä. Lisäksi aerosoleilla on merkittäviä terveysvaikutuksia. Aerosolien vaikutuksia on vaikea arvioida, sillä niillä voi olla monenlaisia hankalasti luonnehdittavia ominaisuuksia. Suuri osa aerosolihiukkasista muodostuu ilmakehän kaasuista kaasu-hiukkas-konversiossa. Prosessi sisältää monenlaisia lähtöainehöyryjä, joiden haihtuvuusasteet ovat riittävän alhaisia mahdollistaakseen molekyyliryppäiden muodostumisen ja niiden kasvun hiukkasiksi. Väitöskirjatyöni tavoitteisiin kuuluu koskemattoman Arktisen ilmakehän aerosolien muodostumismekanismien ymmärtämisen syventäminen. Havaitsimme erilaisia hiukkasmuodostusmekanismeja kahdessa laajassa mittauskampanjassa. Huippuvuorilla, avoimen meren läheisyydessä, pienhiukkasmuodostus oli negatiivisten ionien indusoima: muodostui rikkihappo (H2SO4) -ammoniakki -molekyyliryppäitä, jotka kasvoivat metaanisulfonihapon tiivistyessä keväällä ja orgaanisten höyryjen tiivistyessä kesällä. Grönlannissa jäätyneen meren ääressä, aerosolit taas saivat alkunsa kevätaikaan jodihaposta. Lisäksi pyrin luonnehtimaan ilmakehän ionien kemiallista koostumusta boreaalisen havumetsän yllä. Tutkimusta varten kehitimme ilmakehäpaineliitännäisestä lentoaikamassaspektrometristä (APi-TOF) version lentokonemittauksia varten. Tämän tehtyämme pystyimme mitata ilmakehän rajakerroksessa sekä vapaassa ilmakehässä ilmakehän ioneja ja niiden paikallista ja ajallista kehitystä. Päiväsaikaan orgaaniset höyryt olivat hyvin sekoittuneet rajakerrokseen puiden latvuston yllä, mutta vapaassa ilmakehässä niitä ei juuri ollut. Yöllä ionikemia rajakerroksessa riippui rajakerroksen stabiiliudesta ja ilmamassojen alkuperästä. Neutraalien H2SO4 molekyylien konsentraatiota on ajoittain hankala laskea kemiallisella ionisaatiolla varustetun APi-TOF:in signaalista, joten kehitimme menetelmän pitoisuuksien arviointiin. Käyttämällä luonnollisesti varautuneita H2SO4 molekyyliryppäitä, kondensaatiohäviötä ja ioni-ioni rekombinaatiota, neutraalien H2SO4 molekyylien pitoisuus voidaan laskea. Tämä toimii erityisen hyvin päiväsajan konsentraatioille eli >10^6 molekyylille cm-3. Työssäni esittelemieni tulosten perusteella pystyin kuroa umpeen aiempia tiedonpuutteita pienhiukkasmuodostuksesta Arktisella alueella sekä lisätä tietoa ilmakehän ionien kemiasta havumetsän yllä rajakerroksessa ja vapaassa ilmakehässä.
Subject: atmospheric Science
Rights: Julkaisu on tekijänoikeussäännösten alainen. Teosta voi lukea ja tulostaa henkilökohtaista käyttöä varten. Käyttö kaupallisiin tarkoituksiin on kielletty.


Files in this item

Files Size Format View

There are no files associated with this item.

This item appears in the following Collection(s)

Show full item record